我院龙云泽教授团队与澳大利亚昆士兰大学Yusuke Yamauchi教授团队合作在自然指数期刊《Chemical Science》(2025, 16(39): 18309-18317)上发表了题为“Harnessing magnetic fields: Temporal-spatial enabling in water-splitting electrocatalysis”(利用磁场:在水分解电催化中的时空赋能)的研究论文。论文第一作者是博士生刘进华和青年教师郑杰博士,通讯作者是龙云泽教授和澳大利亚昆士兰大学Yusuke Yamauchi教授。
对于电催化析氧反应OER,反应物H2O/OH-的单重态和产物O2的三重态之间的量子力学失配导致了自旋阻断,从根本上限制了反应速率。因此OER固有缓慢动力学是电解水制氢主要的限制因素。这种与自旋相关的挑战导致了催化剂设计的范式转变,因此特别关注3d过渡金属基催化剂的电子自旋结构。虽然掺杂和构筑异质结等方法在调节自旋态方面有明显效果,但它们对自旋动力学的控制有限。外部磁场已成为一种新的替代方法,能精确操纵电子自旋取向,并可能克服自旋相关的限制。最近的研究表明,外加磁场通过多种机制增强催化。然而,关键问题仍未得到解决:什么因素定义了最佳磁场强度?磁场施加的时间如何影响催化效果?磁增强的定量边界是什么?
针对上述问题,该研究通过制备Co-Ru@RuO2亚铁磁材料和外加(0-5 T)的磁场,系统研究了磁场对电解水的影响。该工作引入了“时空赋能”的新概念,表明磁场对电催化的影响不是静态的,而是关键取决于磁场施加的时机。小磁场(小于1 T)在循环伏安法CV激活之前施加是有效的,在电化学稳定测试后再添加小磁场是无效的。然而,施加极强的磁场会破坏电化学稳态。通过创新地准原位磁矩温度测量,建立了催化剂磁矩与其性能之间的直接相关性,证明了外部磁场可以诱导催化剂自旋态重排,从而增强催化活性。
